Hintergrund und Zielsetzung

Die Denitrifikation ist ein anaerober mikrobieller Prozess der sukzessiven Reduktion von Nitrat (NO₃^-) und Nitrit (NO₂^-) zu molekularem Stickstoff (N₂) mit folgenden Reaktionsschritten: NO₃^- - NO₂^- - NO - N₂O - N₂. Das Zwischenprodukt Lachgas (N₂O) wird z.T. nicht weiter zu N₂ reduziert. Die resultierende Emission in die Atmosphäre stellt den dominanten Anteil der Emission dieses Klimagases aus landwirtschaftlichen Böden dar.

Die Quantifizierung der Denitrifikation in Böden ist eine wichtige Grundlage, um die Verluste von Düngerstickstoff und Lachgas-Emissionen zu mindern. Die in Feldstudien verwendeten Analysetechniken erfassen meist nur die Emission von N₂O. Daraus lassen sich keine Informationen über die Gesamtdenitrifikation im Boden ableiten, weil (i) Lachgas im Boden auch durch andere mikrobielle Prozesse (Nitrifikation, Co-Denitrifikation) gebildet wird, und (ii) die Reduktion von Lachgas zu N₂ nicht erfasst wird. Aufgrund des hohen atmosphärischen N₂-Hintergrunds ist die N₂-Freisetzung schwer messbar.

Um dieses Problem zu überwinden, kann die ¹⁵N-Gasflussmethode angewendet werden. Sie beinhaltet eine Isotopenanalyse der emittierten Gase nach Zugabe von ¹⁵N-markiertem NO₃^-. Diese Methode wurde in zahlreichen Labor- und wenigen Feldstudien angewendet und zeigt, dass der Beitrag der Lachgas-Reduktion zu N₂ und somit das Produktverhältnis der Denitrifikation (N₂O / (N₂O + N₂)) mit Werten zwischen 0 und 1 extrem variabel ist. Somit sind aufgrund technischer Einschränkungen bisherkeine umfassenden Datensätze aus feldbasierten Messungen vonN₂-Emissionen aus Böden verfügbar. Es besteht daher die Notwendigkeit zur Intensivierung von in situ-Studien der Denitrifikation.

Die Isotopenzusammenstellung von N₂O verändert sich, wenn ein Teil des N₂O zu N₂ reduziert wird. Dabei ist das Ausmaß dieser Veränderung direkt vom Produktverhältnis (N₂O / (N₂O + N₂)) abhängig. Die Messung der Isotopensignaturen des emittierten N₂O hat daher das Potenzial, dasProduktverhältnis (N₂O / (N₂O + N₂)) unter Freilandbedingungen zu beschreiben. Eine entscheidende Voraussetzung ist allerdings, dass die charakteristischen Isotopensignaturen des produzierten N₂O und das Ausmaß der Isotopeneffekte (d.h. die sogenannten Fraktionierungsfaktoren) der N₂O Reduktion bekannt sind. Die publizierten Wertebereiche für die Isotopenfraktionierungsfaktoren der Produktion und Reduktion von N₂O sind relativ groß und eine Klärung dieser großen Schwankungen steht noch aus. Daher werden in diesem Projekt N₂O-Isotopenmessungenmit der ¹⁵N-Markierungstechnik als Referenzmethode gekoppelt. Das Ziel ist es, die N₂O-Isotopenmethode als robustes Verfahren zur Quantifizierung der N₂O-Reduktion in Feldstudien zu entwickeln und zu prüfen.

Vorgehensweise

In Mikrokosmos-Experimenten bestimmen wir die Isotopenfraktionierungsfaktoren während der Denitrifikation und möglicher Begleitprozesse. Eine Validierung der Isotopenfraktionierungsfaktoren bei der N₂O-Reduktion für Feldbedingungen erfolgt dann durch die direkte Bestimmung des Produktverhältnisses der Denitrifikation (N₂O/(N₂ + N₂O)) aus den ¹⁵N-Tracerdaten, die parallel zu den N₂O-Isotopenanalysen erhoben werden. Darüber hinaus verwenden wir ein ¹⁵N-Tracermodell, um das Ausmaß der möglichen koexistierenden N-Transformationsprozesse (Nitrifikation, Ammonifikation, Immobilisation und Ammoniumoxidation) auf die Isotopensignaturen des emittierten N₂O zu ermitteln. Durch parallele Untersuchungen der natürlichen Isotopenhäufigkeit von N-Verbindungen im Boden bestimmen wir die für diese Prozesse charakteristische Isotopenfraktionierung. Darüber hinaus soll erstmals die natürliche Isotopensignatur von Nitrit im Boden bestimmt werden, um somit auch die Prozessdynamik dieser essentiellen Verbindung im N-Kreislauf besser zu erfassen.

Als Endergebnis dieses Projekts wollen wir ein Modell erstellen, das zur Quantifizierung der gesamten Denitrifikation in landwirtschaftlich genutzten Böden einsetzbar ist.

Unsere Forschungsfragen

Ist die Isotopenfraktionierung während der Denitrifikation stabil und voraussagbar? Welche Faktoren regulieren die Isotopenfraktionierungsfaktoren der Denitrifikation?

Beeinflussen neben der Denitrifikation noch andere Prozesse die Isotopensignaturen des NO₃^- im Boden und des emittierten N₂O? Ergibt sich daraus ggf. eine Limitierung für die Anwendung der N₂O Isotopenmethode in Feldstudien?

Kann man anhand von N₂O-Isotopensignaturen die N₂O Reduktion zu N₂ quantifizieren? Welche Voraussetzungen muss man dabei berücksichtigen und wie genau kann diese Quantifizierung sein?

Ergebnisse

Publikationen:

Cardenas LM, Bol R, Lewicka-Szczebak D, Gregory AS, Matthews GP, Whalley WR, Misselbrook TH, Scholefield D, Well R (2017) Effect of soil saturation on denitrification in a grassland soil. Biogeosciences 14(20):4691-4710, DOI:10.5194/bg-14-4691-2017

Denk TR, Mohn J, Decock C, Lewicka-Szczebak D, Harris E, Butterbach-Bahl K, Kiese R, Wolf B (2017) The nitrogen cycle: a review of isotope effects and isotope modeling approaches. Soil Biol Biochem 105:121-137, DOI:10.1016/j.soilbio.2016.11.015